Architekten: Clorindo Testa, Francisco Bullrich y Alicia Cazzaniga

Erster Preis des Nationalen Wettbewerbs für Entwürfe 1961.

Baubeginn war 1972, doch obwohl das Gebäude erst 1992 fertiggestellt wurde, dominierte die Silhouette des riesigen Rohbaus auch davor schon diesen Bereich der Stadt.

Die Nationalbibliothek befindet sich in einem zwei Hektar großen Park, entworfen vom Landschaftsgärtner Carlos Thays für die Quinta Unzué (das Anwesen der Familie Unzué). Später befand sich hier die Residenz des Staatspräsidenten, in der Eva Perón 1952 starb.

Die Architekten respektierten die Vorgabe, möglichst viel von dem Grundstück unbebaut zu lassen, damit nur so wenig alte Bäume wie unbedingt nötig gefällt werden müssen. Deshalb ließen sie das Erdgeschoss weitgehend frei, hoben den Lesesaal nach oben an und verlegten die Büchermagazine in zwei unterirdische Kellergeschosse. Mit seiner Hauptstruktur aus gegossenem Beton entspricht das Gebäude dem sogenannten "brutalistischen" Stil. Das so entstandene monumentale Bauvolumen ist aus verschiedenen Perspektiven der umgebenden Straßen und Parks sichtbar. Die architektonische Lösung des Zugangs zur Straße und offener oder halb geschlossener Bereiche des zur Bibliothek gehörenden Terrains bereichern den umgebenden öffentlichen Raum und beziehen ihn ein.

In seinem Buch Guía de Arquitectura de Buenos Aires (Buenos Aires - Sevilla 1998), hebt der Architekt Alberto Petrina die doppelte Qualität dieses Werkes von Clorindo Testa hervor: Von weitem wirkt es wie eine kolossale Skulptur, und aus der Nähe vermittelt es die symbolische Bedeutung der Funktion des Gebäudes.

Die alte Nationalbibliothek befand sich im Viertel San Telmo. Von 1955 bis 1973 war Jorge Luis Borges ihr Direktor. Unter seiner Leitung kam der Bau dieses neuen Gebäudes zustandes.